Anyja, Oona O'Neill tizennyolc évesen ment férjhez a nála harminchat évvel idősebb Charlie Chaplinhez, emiatt apja, a Nobel-díjas drámaíró Eugene O'Neill ki is tagadta. A boldognak bizonyult házasságból nyolc gyermek született, közülük a legidősebb volt Geraldine Leigh, aki 1944-ben a kaliforniai Santa Monicában jött világra. A filmvásznon nyolcévesen a Rivaldafény nyitójelenetében tűnt fel, apjával másodszor és utoljára annak művészi hattyúdalában, a parádés szereposztású A hongkongi grófnőben játszott, a filmben még három testvére is szerepelt. Chaplin 1952-ben, a McCarthy-féle kommunistaellenes időszakban baloldali nézetei miatt otthagyta Hollywoodot, és családjával Svájcban telepedett le. Geraldine itt végezte iskoláit, folyékonyan megtanult franciául és spanyolul, az ekkor magába szívott európai kultúra egész életére hatással volt. Tizenhét évesen beiratkozott a londoni Királyi Balett Akadémiára, 1963-ban táncosnőnek szerződtették. Híres balerina nem lett belőle, de különleges szépségére felfigyeltek a filmesek, s ő apja ellenkezését figyelmen kívül hagyva kihasználta a neve adta lehetőségeket. Első nagyobb feladatát Jacques Deray francia rendezőtől kapta, húszévesen Jean-Paul Belmondo partnere volt az Egy szép nyári reggelen című filmben. Igazi ismertségre és népszerűségre 1965-ben a David Lean rendezte Zsivágó doktor révén tett szert, amelyben a címszerepet alakító Omar Sharif felesége volt. A szovjet polgárháború idején játszódó szerelmi történet a tíz Oscar-jelölésből ötöt megkapott, Geraldine-t legígéretesebb fiatal színésznőként Golden Globe-díjra jelölték.

1967-ben debütált a Broadwayn Lillian Hellman Kis rókák című drámájában. A következő évben forgatott Hűtött mentalikőr című spanyol alkotással kezdődött „spanyol korszaka”. Később azt nyilatkozta, apja és a balett szigorú világát maga mögött hagyva Spanyolországban érezte magát először igazán szabadnak. 1967-ben megismerkedett Carlos Saura rendezővel, akinek felesége is lett, férje 1967 és 1979 között csaknem minden filmjében – Stressz, Az odú, az Anna és a farkasok, a Nevelj hollót!, az Életem, Elisa és A mama százéves – osztott rá kisebb-nagyobb szerepet. A több nyelven beszélő színésznőt szívesen hívták a legnevesebb rendezők is, mint Claude Lelouch (Egyesek és mások), Franco Zeffirelli (Jane Eyre), Pedro Almodóvar (Beszélj hozzá!). Európai filmjei közül jelentős még A három testőr, A négy testőr, A testőrök visszatérnek, valamint Az élet kész regény című filmdráma. 1992-ben a Richard Attenborough által rendezett Chaplin című életrajzi filmben megindító alakítást nyújtott saját, elmebajjal küszködő nagyanyjának szerepében, s megkapta harmadik Golden Globe-jelölését.

Amerikában többször dolgozott Robert Altmannal, a Nashville-ért Golden Globe-díjra jelölték, ezt követte a Buffalo Bill és az indiánok című western-vígjáték, majd az Esküvő című filmszatíra. A szigetek ura című történelmi drámában Charlton Heston, a Remember My Name című thrillerben Anthony Perkins partnere volt. A tengerentúlon forgatott filmjei közül ismertebb még Az ártatlanság kora című, Martin Scorsese rendezte romantikus filmeposz és a Balzac műve nyomán készült Betti néni című vígjáték. A Teréz anya – A szegények istenének nevében című tévéfilmben a Nobel-békedíjas apácát alakította, a Mária, Jézus anyjában Erzsébetet, Keresztelő Szent János anyját személyesítette meg. Játszott a Gulliver utazása című kalandfilmben, az Odüsszeia című minisorozatban, az Agatha Christie krimijei alapján készült Miss Marple sorozatban. 

Geraldine Chaplin az édesapját ábrázoló viaszfigurával a Chaplin’s World múzeumban Corsier-sur-Veveyben (forrás: MTI/EPA/Laurent Gillieron)

Az utóbbi évtizedben forgatott horrort (Farkasember), vígjátékot (Együtt élhetnénk), filmdrámát (Americano, A lehetetlen), Karl Lagerfeld divattervező rövidfilmjében Coco Chanel ruháját vette magára, egy spanyol animációs filmnek hangját kölcsönözte. Egyik legutóbbi munkája a Szólít a szörny (2016), amelynek forgatókönyvét Patrick Ness írta saját díjnyertes regénye nyomán, s amely a „spanyol Oscarnak” nevezett Goya-díjak átadásán kilenc elismerést kapott. Ezt követte a népszerű Jurassic World sorozat legújabb része, a Bukott birodalom című kalandfilm, több filmjének poszt-produkciós munkálatai folynak.

Geraldine Chaplin saját bevallása szerint szívesebben alakít karakterszerepeket, mint főszerepet. Bár több nemzetközi filmfesztiválon is kapott elismerést, a legnagyobb díjakat nem vehette át. 2004-ben a Filmarchívumok Nemzetközi Szövetsége (FIAF) díjazta az archívumi munka melletti elkötelezettségéért, 2006-ban a Spanyol Filmművészeti és Tudományos Akadémia arany érdemérmével tüntették ki. A csillogást és felhajtást kerülő színésznőnek két gyermeke van: pszichológus fia Carlos Saurától, a színészi pályát választó lánya (Oona Chaplin, aki nevét nagyanyjáról kapta) Patricio Castilla chilei fotográfustól született, akivel több mint két évtizedes együttélést követően 2006-ban kötött házasságot.